Excitation of plasmon-polaritons in graphene via non-linear mixing of optical waves

Abstract

Em 2015, plasmões de superficie (SPPs) foram pela primeira vez excitados em grafeno por um processo não linear (NL) de diferença de frequências, causado pela interação de dois feixes óticos [1]. Cálculos teóricos, usando teoria de perturbações, preveem uma resposta muito mais fraca do que a necessária para explicar os dados experimentais. Experiências e resultados teóricos recentes revelam a importância dos SPPs na relaxação de portadores de carga em grafeno e apontam para a possibilidade da sua amplificação em condições fora do equilíbrio, por exemplo, quando uma folha de grafeno é incidida por feixes óticos muito intensos. No entanto, o mecanismo por trás da sua geração por diferença de frequências ainda não é totalmente compreendido. Nesta tese, calculamos as condutividades óticas não lineares relevantes ao processo e mostramos que as observações experimentais da Ref. [1] têm a sua origem em processos físicos para além da geração coerente de SPPs por diferença de frequências, descrita pela abordagem da teoria de perturbação da matriz de densidade. Também estudamos a dinâmica dos portadores de carga no grafeno quando estes se encontram fora do equilíbrio e apresentamos o nosso modelo de eletrões quentes para explicar a sua influência na geração de SPPs. Os resultados experimentais podem ser compreendidos se para além do processo de diferença de frequências de segunda ordem, considerarmos também a amplificação do campo SPP devido ao relaxamento interbanda de eletrões quentes. Para descrever esta amplificação na presença da geração por diferença de frequências, escrevemos uma equação de evolução para o número de ocupação de SPPs. Os nossos cálculos mostram que estes dois processos, ocorrendo em simultâneo, podem aumentar fortemente a taxa de geração não-linear de plasmões de superfície. Finalmente, o trabalho experimental, realizado para gerar SPPs através do mecanismo teorica mente considerado, também é apresentado. O principal desafio foi a contruir um esquema de deteção sensível o suficiente para observar a excitação dos SPPs. Várias técnicas, tais como deteção sensível de fase (lock-in amplifier) e deteção balanceada, foram exploradas. O esquema ótico foi construído, mas a potência do laser precisa ser estabilizada e consequentemente ainda não tivemos sucesso. No entanto, os métodos e resultados apresentados na parte experimental desta tese são uma referência importante para continuação do trabalho no futuro.

Several years have passed since surface plasmons-polaritons (SPPs) were excited for the first time in graphene by a frequency-difference nonlinear (NL) process caused by the interaction of two optical beams [1, 2]. Theoretical calculations, based on standard perturbation theory predict a much weaker frequency-difference response than it is required to explain the experimental data. Recent experimental results, along with theoretical calculations, demonstrate the importance of SPPs in the relaxation dynamics of non-equilibrium carriers in graphene and point out the possibility of their amplification in non-equilibrium conditions, e.g. under strong optical pumping. Nonetheless, the complete mechanism behind their generation by frequency-difference still remains to be explained. In this thesis, we calculate the relevant NL optical conductivities and show that, indeed, the exper imental observations of Ref. [1] must have originated from physical processes beyond the coherent frequency-difference generation of SPPs described by the density-matrix perturbation theory ap proach. We study the dynamics of non-equilibrium carriers in graphene and present our hot electron model to explain their influence on the SPP generation. This model is used to understand the interplay between the SPPs and non-equilibrium carriers. We suggest that the experimental results of Ref. [1] can be understood by considering, in addition to the second-order frequency-difference process, the amplification of the SPP field via interband relaxation of hot electrons. We propose a master equation to describe this amplification in the presence of the frequency-difference generation. Our calculations show that these two processes, occurring simultaneously, can strongly enhance the rate of resonant generation of surface plasmons by two adjusted optical beams. Finally, experimental work was carried out to generate SPPs via the theoretically considered mechanism. The main challenge appeared to be their detection. Several techniques, such as phase sensitive (lock-in amplifier) and balanced detection, have been explored. The optical setup has been built, but the laser power still needs to be stabilized, so we have not been successful yet. Nevertheless, the methods and results presented in the experimental part of this thesis can be an important benchmark for successes in the future.