Excitonic properties of hBN from a time-dependent hartree-fock mean-field theory

Abstract

In this work we perform a generic derivation on how collective excitations emerge from a many-body system of interacting particles within a time-dependent Hartree-Fock mean-field theory at zero-temperature. To this end, we study the linear response of the system’s reduced density matrix in a many-body perturbation theory and demonstrate that it can be expressed in terms of a generalized eigen-problem of the effective two-particle Hamiltonian of the electron-hole interaction. We then specify this formalism for the case of a crystal system and an atomistic electron-electron interaction, structuring the generalized eigen-problem in terms of the Bloch momentum and spin degrees of freedom. At last, we apply this theory to the case of hexagon boron nitride structures in a nearest-neighbor tight-binding model for the electronic Bloch states. We then solve the generalized eigen-problem numerically and obtain the excitonic states energies and wavefunctions. Also, we comment on the role of screening in the Hartree and Fock interaction, on the numerical details of the generalized eigen-problem and on the reliability of the Tamm-Dancoff approximation.

Neste trabalho realizamos uma derivação genérica sobre como excitações colectivas emergem de um sistema de muitos-corpos de partículas interactuantes numa teoria de Hartree-Fock de campo médio dependente do tempo a temperatura zero. Para tal, estudamos a resposta linear da matriz de densidade reduzida do sistema numa teoria de perturbação de muitos-corpos e demonstramos que esta pode ser expressa em termos de um problema generalizado aos valores próprios do Hamiltoniano efetivo de duas partículas da interação eletrão-buraco. Em seguida, especificamos este formalismo para o caso de um sistema cristalino e de uma interação eletrão-eletrão atomística, estruturando o problema generalizado aos valores próprios em termos dos graus de liberdade do momento de Bloch e do spin. Por fim, aplicamos esta teoria ao caso de estruturas de nitreto de boro hexagonal num modelo de tight-binding ao vizinho mais próximo para os estados de Bloch electrónicos. Em seguida, resolvemos numericamente o problema generalizado aos valores próprios e obtemos as energias e as funções de onda dos estados excitónicos. Para além disso, comentamos também no papel da blindagem na interação de Hartree e de Fock, nos pormenores numéricos do problema aos valores próprios e na fiabilidade da aproximação de Tamm-Dancoff.