Excitonic effects in optical response of semiconductors via real space time-resolved methods

Abstract

In this work, we study time-resolved optical response of noninteracting and interacting electronic systems, in cluding excitonic effects, in the presence of a driving optical field. This study is carried out on an ultrafast timescale by propagating in time the one-particle reduced density matrix, and we have employed a real-space representation using the tight-binding states basis. For this purpose, we consider condensed matter systems with periodic boundary conditions (PBC) based on a tight-binding (TB) description within a time-dependent mean-field Hartree-Fock approxi mation applied to the reduced density matrix. The coupling of the electrons to the electromagnetic field is described via a Peierls substituion on the TB Hamiltonian. We demonstrate that the linear response can be formulated as a generalized eigenvalue problem associated with the effective two-particle Hamiltonian governing electron-hole in teractions. We then apply this formalism to a semiconductor/insulator crystalline system, where we formulate the electron-electron interaction and the excitonic eigenvalue problem in Bloch states. This procedure enable us to establish the Wannier equation, whose solutions provide us with information regarding the excitonic energies and modes. At last, we apply this theory to calculate the average current of one-dimensional (1D) systems, both gapped and gapless, and its optoelectronic dynamics and response of both free carriers and excitons, in both linear and nonlinear regimes. In particular, we study the formation of excitons and Bloch Oscillations (BO’s).

Neste trabalho, estudámos a resposta ótica resolvida no tempo de sistemas eletrónicos não interatuantes e inter atuantes, incluindo efeitos excitónicos, na presença de um campo ótico. Este estudo é realizado em uma escala de tempo ultra-rápida, propagando a matriz de densidade reduzida de uma só partícula no tempo, e empregámos uma representação no espaço real usando a base de estados de tight-binding. Para esse fim, considerámos sistemas de matéria condensada com condições de fronteira periódicas com base numa descrição de tight-binding dentro de uma aproximação de Hartree-Fock dependente do tempo aplicada à matriz de densidade reduzida. O acoplamento dos electrões ao campo eletromagnético é descrito através de uma substituição de Peierls no Hamiltoniano TB. Demonstrámos que a resposta linear pode ser formulada como um problema aos valores próprios generalizado associado ao Hamiltoniano efetivo de duas partículas que governa as interações eletrão-lacuna. Em seguida, aplicá mos esse formalismo a um sistema cristalino semicondutor/insulador, onde formulámos a interação eletrão-eletrão e o problema aos valores próprios excitónico nos estados de Bloch. Esse procedimento permite-nos estabelecer a equação de Wannier, cujas soluções nos fornecem informações sobre as energias e modos excitónicos. Por fim, aplicámos essa teoria para calcular a corrente média e estudar sistemas unidimensionais, tanto com gap como sem gap, bem como sua dinâmica optoeletrónica e resposta de portadores livres e de excitões, em regimes lineares e não lineares. Em particular, estudámos a formação de excitões e as Oscilações Bloch.